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  • 同濟大學在二階非線性光學晶體材料研究中獲得進展

    作者:佚名 來源:同濟大學 時間:2023-02-11 23:02 閱讀:558 [投稿]
    紫外非線性光學材料可被應用于二次諧波產生技術以擴展固態激光器的波長至日盲區域甚至深紫外區域,在短波通訊、激光光刻、高密度存儲和生物組織成像等光電子領域具有重大的科學價值和應用前景。

    紫外非線性光學材料可被應用于二次諧波產生技術以擴展固態激光器的波長至日盲區域(210&#8722;280 nm)甚至深紫外區域(<200 nm),在短波通訊、激光光刻、高密度存儲和生物組織成像等光電子領域具有重大的科學價值和應用前景。然而,現有紫外非線性光學材料因其服役性能難以滿足先進激光制造技術與工藝的實際應用需求;基于這一不平衡,設計合成和創制具有大倍頻效應、寬紫外透過波段以及足夠雙折射率以實現光學相位匹配的深紫外氧化物晶體仍然是一個極富挑戰的科學與技術難題。

    歐洲科學院院士、我;瘜W科學與工程學院張弛教授研究團隊以過渡金屬硫酸鹽為研究對象,提出了一種“陽離子補償”策略,研制了首例紫外透過的d0過渡金屬硫酸鹽MF2(SO4) (M = Zr (ZFSO), Hf (HFSO)),探討并闡明了該過渡金屬硫酸鹽可實現寬紫外光學透過和大倍頻效應同步增益的物理機制。相關成果“Toward Large Second-Harmonic Generation and Deep-UV Transparency in Strongly Electropositive Transition Metal Sulfates” (強電正性過渡金屬硫酸鹽實現大二次諧波產生和深紫外透過)日前以全文(Article)的形式發表在國際化學領域最著名的權威學術期刊《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society, 2023, 145(5), 3040-3046)上,因研究工作的重大創新,三位同行專家從Significance (重要性)、Novelty (創新性)、Broad interest (廣泛興趣)、Scholarly presentation (學術表達)四個重要方面一致給予這項研究工作極高評價 (1. …of the high quality expected for a publication in JACS…. 2. This is an excellent manuscript highly suited for JACS. 3. An excellent paper overall.),并被JACS編輯委員會遴選為期刊最新一期的封面文章。文章1月12日在線發表至今已被下載閱讀500多次。


    在這項研究中,研究團隊提出了“陽離子補償”策略,借助強電正性的d0過渡金屬Zr和Hf,創制了第一例基于d0過渡金屬的硫酸鹽倍頻晶體,其表現出強倍頻效應和短紫外截止邊。Zr和Hf是電負性最低的過渡金屬,強電正性(即弱電負性)的d0過渡金屬和強電負性的O/F可增強目標化合物的離子性,有利于材料獲得寬的光學帶隙。Zr和Hf可形成配位環境多變的多面體[MOxFy] (M = Hf和Zr, x + y = 6~8),由于氟/氧陰離子之間以及金屬中心陽離子和氟/氧配體之間的電子結構差異,氟化的d0過渡金屬中心多面體展示出結構導向的功能性。這些極性多面體可誘導硫酸鹽陰離子形成一致平行的空間堆積方式。尤其重要的是,可極化氟化多面體具有大的微觀二階極化率和強烈的光學各向異性,當多面體一致排列時,有利于材料產生大的對倍頻效應和雙折射。


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